光学 精密工程  2018, Vol.26 Issue (8): 1846-1854   PDF    
3.53 μm激光外差太阳光谱测量系统
卢兴吉1,2, 曹振松1, 黄印博1, 高晓明1, 饶瑞中1     
1. 中国科学院 安徽光学精密机械研究所 中国科学院大气光学重点实验室, 安徽 合肥 230031;
2. 中国科学技术大学 研究生院科学岛分院, 安徽 合肥 230026
摘要: 激光外差技术具有高光谱分辨率特性,常用于地球大气探测研究,尤其是测量整层大气透过率及气体浓度反演。本论文设计了以窄线宽3.53 μm分布反馈式带间级联激光器作为本振光源的激光外差系统,实现了整层大气中水汽和甲烷气体吸收光谱的测量,系统光谱分辨率达到0.002 cm-1,信噪比为24.9 dB,达到多普勒线型吸收谱线的测量要求。利用自行搭建的测量系统测量了3.53 μm波段整层大气透过率,与辐射传输软件仿真分析结果进行对比,其绝对差值小于0.1,实测透过率与仿真透过率具有相同的变化趋势。该系统结合最小二乘法实现了实际大气中水汽和甲烷的同步反演,合肥地区春季水汽和甲烷的柱浓度均值分别为1.20 g/cm2和1.31 mg/cm2。通过对3.53 μm激光外差太阳光谱测量系统的研究,掌握了调提高光谱分辨率和信噪比的方法,为获取大气分子更加准确的吸收谱线和气体浓度反演奠定了基础。
关键词: 激光外差      光谱分辨率      信噪比      气体柱浓度     
Laser heterodyne spectrometer for solar spectrum measurement in the 3.53 μm region
LU Xing-ji1,2 , CAO Zhen-song1 , HUANG Yin-bo1 , GAO Xiao-ming1 , RAO Rui-zhong1     
1. Key Laboratory of Atmospheric Optics, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China;
2. Science Island Branch of Graduate School, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
*Corresponding author: CAO Zhen-song, E-mail:zscao@aiofm.ac.cn
Abstract: Laser heterodyne technology has high spectral resolution characteristics, and it is commonly used for atmospheric measurements, especially in the measurement of total atmospheric transmittance and gas column density inversion. For these reasons, a heterodyne system with a narrow-linewidth 3.53 μm Distributed Feedback Interband Cascade Laser (DFB-ICL) as a local oscillator was designed to measure the absorption spectrum of water vapor and methane in the atmosphere. This system has a spectral resolution of 0.002 cm-1 and a Signal-to-Noise Ratio (SNR) of 24.9 dB, which meets the requirements for Doppler broadened line shape measurements. The absolute difference between the measured total atmospheric transmittance and the simulated total atmospheric transmittance in the 3.53 μm band is less than 0.1 because of the high capability of laser heterodyne technology for spectrum detection. Therefore, the measured and simulated transmissions have the same overall variation. When combined with the least-squares method, the system realizes the simultaneous inversion of water vapor and methane column density in the atmosphere. The average column density of the water vapor and methane in the Hefei area was 1.20 g/cm2 and 1.31 mg/cm2, respectively, during the experiments. Based on this work, we have developed methods for improving spectral resolution and the signal-to-noise ratio of a laser heterodyne system, which provides the basis for obtaining more accurate absorption lines and the acquisition of more precise gas density measurements in the atmosphere.
Key words: laser heterodyne     spectral resolution     signal-to-noise ratio     column density    
1 引言

气体分子在不同压强和温度环境下,吸收谱线的半高全宽可以从100 MHz变化到2 GHz,因此测量仪器的光谱分辨率越高,获取气体分子的吸收信息就越多,进行气体廓线测量时的精度就越高。激光外差技术是一种基于相干探测原理的光谱测量技术,光谱分辨能力(υυ)通常高于105。该技术利用单色激光作为本振光源,具有很高的噪声抑制能力,特别适用于大气科学、天体物理等方面的研究[1-2]。因此,研究人员利用激光外差技术对一些感兴趣的气体分子的吸收谱线进行了测量。Taguchi等[3]使用液氮制冷的铅盐激光器建立激光外差系统,光谱的理论分辨率为0.001 3 cm-1,测量了9.06 μm波段内臭氧的吸收情况,但该系统无法分辨臭氧的多普勒吸收线型,无法反演出30 km以上的臭氧浓度。Sonnabend等[4-5]利用10 μm铅盐激光器搭建外差系统, 测量了臭氧的吸收,并反演了臭氧的浓度廓线。Weidmann等[6]使用8.4 μm量子级联激光器搭建激光外差系统,可同时测量CH4、O3、N2O等多种大气成分的吸收光谱。Wilson等[7]以1.573 μm分布反馈式(Distributed Feedback,DFB)激光器建立起近红外激光外差系统,并测量了大气中CO2的柱浓度,随后,Wilson等还使用光纤波导代替传统光路[8],有效增强了系统的信噪比和稳定性。

在国内,谈图等[9-10]首次报道了以窄线宽4.4 μm量子级联激光器为本振光源、黑体作为辐射源的激光外差实验装置。该装置的光谱分辨率为0.007 8 cm-1,可实现N2O、CO2、CH4以及O3多种气体成分的同时测量。吴庆川等[11]利用激光外差技术与太阳跟踪结合建立起4.5 μm激光外差系统,建立起一套高分辨率整层大气透过率测量系统,分辨率达0.006 cm-1,并获得了4.5 μm波段整层大气透过率。

上述激光外差测量系统的研究主要集中在臭氧、甲烷和二氧化碳等温室气体的探测,关于整层大气中水汽吸收光谱的研究报道较少。其次,目前国内所建立的外差系统在实际工作时的信噪比偏低,测量时进行多次平均,虽然可分辨出大部分气体的吸收谱线,但甲烷等窄吸收线宽的谱线平滑相对严重,这会对高层气体浓度反演结果产生较大误差。因此,仍需进一步提高激光外差测量系统的光谱分辨率,以适应窄吸收线宽气体谱线的测量要求。

针对上述需求,本文在前期工作的基础上,以窄线宽3.53 μm分布反馈式激光器作为本振光源,与太阳跟踪仪结合,建立了一套高分辨率的激光外差太阳光谱测量系统,提高了光谱分辨率和信噪比。利用该测量系统获得了合肥地区实测的3.53 μm波段的整层大气透过率,并与逐线积分辐射传输模型(Line-By-Line Radiative Transfer Model,LBLRTM)软件的仿真结果进行了对比分析,实测的整层大气透过率与模式计算结果具有相同的变化趋势,且绝对差值小于0.1。最后,基于LBLRTM模式的光谱反演算法,将测量的整层大气透过率谱与LBLRTM模式计算的透过率谱进行非线性最小二乘拟合,实现了水汽和甲烷的同步反演。

2 激光外差原理与信噪比 2.1 激光外差原理

激光外差是一种基于相干探测原理的光谱测量技术,其基本原理[9]图 1所示。将单色激光与信号进行混频,将与激光频率接近的红外信号搬移至射频范围,然后使用射频滤波器对外差信号进行滤波,从而得到高分辨率的光谱信息。

图 1 激光外差原理图 Fig.1 Principle of laser heterodyne

本振光与信号光合束后,经过聚焦透镜聚焦输入到平方率型探测器中,探测器光敏面产生的电流信号理论值为[12-14]

(1)

式中:PLOPS分别为本振光和输入信号的功率,υLOυS分别为本振光和输入信号的角频率,e为电子电量,为光子能量,η为量子效率。由于两束光的倍频与和频信号频率甚高,探测器无法响应,因此探测器输出的混频电流为:

(2)

上式中第一项为直流信号,一般情况下本振光功率远大于输入信号功率,即PLOPS,因此直流信号可近似为:

(3)

第二项为两束光的差频信号, 即外差信号。外差电流的功率为:

(4)

通过以上分析,可以看出激光外差技术具有以下特点:(1)外差信号的频率是本振光频率与信号光频率之差,信号光中与本振光频率相近的信号,其频率会从红外范围下降到射频范围,从而更易于探测器的测量和后续的信号处理;(2)外差电流功率与本振光、输入信号功率成正比,因此本振光功率较大时,对弱信号有放大作用,可实现高灵敏度探测。

2.2 激光外差信噪比

激光外差系统的信噪比是衡量系统探测能力的一个重要参数,它可以反映系统最小的探测能力。激光外差系统的噪声有散粒噪声、热噪声和约翰逊噪声等,其中本振光的散粒噪声和光源的热噪声是外差系统的主要噪声源。散粒噪声是由于本振光子到达速率波动而产生,其功率大小与本振光功率和探测器的频带宽度成正比[12-14]

(5)

其中BIF为探测器的响应带宽。光源中的热噪声功率与外差电流功率相同[12-13],即有:

(6)

因此只考虑散粒噪声和热噪声时,激光外差系统的信噪比为:

(7)

将式(4)、式(5)和式(6)代入式(7)中可得:

(8)

探测器可响应的输入信号功率为:

(9)

其中:k为Boltzmann常数,T为信号源温度。将式(9)带入式(8)中并化简可得:

(10)

对于积分时间为τ,滤波带宽为B,传输效率为T0的外差系统[12-14],其信噪比为:

(11)

通过分析外差系统的信噪比,可以看出激光外差系统的信噪比与探测波长、传输效率、探测器量子效率、滤波器带宽和积分时间等直接相关。除此以外,实际探测过程中光学系统的传输相差、光源偏振、光束发散角以及光束共线质量等都会影响外差的效率。对于本文涉及的激光外差光谱测量系统,信号光在大气中传输,受大气湍流的影响,使得太阳光产生扰动,导致外差效率下降,归纳起来有如下几个方面:(1)两束光不完全共线平行入射到外差探测器上,它们之间存在一个小角度,导致入射到探测器上的两个光斑不能完全重合,产生偏离,入射到探测器上且未重合的部分会带来噪声,降低信噪比;(2)两束光完全共线,但由于发散角不同,导致入射到外差探测器上的两个光斑不能完全重叠(大光斑内套有小光斑),也会产生噪声;(3)光束在外差探测器的表面移动,导致外差信号起伏;(4)两束光的不一致振动和大气湍流导致合束后的光在外差探测器表面产生相对漂移。因此,对于外差探测来说,为了使探测效率达到最大值,需要尽可能地确保两束光的光轴与系统光轴重合,光斑尺寸匹配,且两束光的束腰都在外差探测器表面。

3 激光外差光谱测量系统

本文研制的3.53 μm激光外差太阳光谱测量系统主要由太阳跟踪模块、外差光路模块和外差信号处理模块3部分组成,系统结构如图 2所示。

图 2 3.53 μm激光外差太阳光谱测量系统 Fig.2 Schematic of 3.53 μm laser heterodyne solar spectrum measurement system

实验时,利用太阳跟踪装置捕获太阳光作为信号光,利用窄线宽激光作为本振光,将透过整层大气的太阳光与本振激光在外差探测器中进行光学混频,依次经过前置放大、中频滤波和平方率检波后,输入锁相放大器中进行解调放大,并最终被计算机采集以备进一步的分析和处理。

3.1 太阳跟踪模块

太阳跟踪仪是外差测量系统的重要组成部分,它用于实时跟踪太阳并将捕获的太阳光经过反射镜输入到外差光路中。系统使用安光所自制的太阳跟踪仪,它采用太阳轨迹跟踪和光电跟踪相结合的混合跟踪模式,跟踪精度为0.07 mrad,太阳跟踪仪的结构如图 3所示。太阳跟踪仪的工作分为两步[15]:(1)粗跟踪:首先读取GPS的经纬度信号,根据当地时间计算太阳的天顶角和方位角,计算出需要转动的角度并将其转换为相应电机驱动的脉冲数,通过通信电路传送到驱动电路中,驱动1、2号电机转动;(2)精跟踪:完成第一步后太阳光斑已经出现在图像传感器上,图像传感器对太阳图像进行处理获取光斑质心,并计算与预设位置的偏差,根据偏差计算出应转动的角度,并驱动电机转动实现高精度跟踪。

图 3 太阳跟踪仪结构图 Fig.3 Frame structure of solar tracker
3.2 外差光路模块及优化

外差光路模块是外差系统的核心部分,用于实现光信号到电信号的转换,光路质量决定了光谱测量效果。基于第二节的分析,本振光与太阳光有着极其严格的共线要求,因此设计系统光路时,主要利用如下步骤来提高光路稳定性:(1)利用两个间隔不小于30 cm的光阑控制本振光和太阳光共线,调试时,确保双光阑孔径与激光光斑大小接近时大部分本振光功率仍可通过双光阑;(2)太阳光与本振光合束前使用一组抛物面镜对太阳光进行整形[16],将太阳光发散角调整至与本振光发散角基本一致,减小因两束光发散角不一致而产生的噪声;采用抛物面镜组对太阳光整形后,光束半径由12 mm减小为8 mm,太阳光的传输效率从0.14提高至0.28,有效增加了输入信号的光功率;(3)光学镜片及探测器固定座使用低温度系数材料[17],以减小因温度变化而造成的光斑位移;(4)外差光路部分固定于一个隔震平台上,减小因大气扰动和平台震动造成的影响。具体的外差光路布局如图 4所示。

图 4 外差光路布局图 Fig.4 Layout of light path of laser heterodyne spectrometer
3.3 外差信号处理模块及参数优化

外差信号处理模块是对外差信号进行滤波检波等一系列处理,再现太阳光光谱信号的重要部分。外差信号从探测器输出后经带通滤波器滤波。带通滤波器主要有限制噪声并决定频谱分辨率两个作用,因此使用通频带较小的滤波器对外差信号进行滤波可使激光外差系统的光谱分辨率达到较高的水平。滤波后的信号使用平方率检波器进行检波,检波后的输出信号振幅与输入功率成正比,经过检波后的信号由锁相放大器解调即可得到太阳光中的光谱信息。

前期的研究结果表明,外差探测器输出的信号幅值较低,经过滤波检波等处理后信噪比迅速降低;此外,测量太阳光谱时,本振光的扫描周期较短,本振光波长在积分时间内的变化较大,最终采集的太阳光谱信号信噪比较低且平滑比较严重,实际获取的外差信号分辨率远小于滤波器带宽。从实际测量得到的结果来看,外差系统的光谱分辨率不仅与滤波带宽有关,还与积分时间内本振光波长的变化有关。

基于上述分析,对信号处理模块的重要参数做了以下优化:(1)外差信号输出探测器后使用低噪声前置放大器对信号进行放大,放大器增益为13 dB,有效减小信噪比的衰减;(2)本振光扫描周期由2 s增加至24 s,积分时间设置为10 ms,此时积分时间内本振光波长变化很小;使用滤波带宽为8~35 MHz的射频对外差信号进行带通滤波,根据双边带探测原理,系统的分辨率可近似为滤波带宽的二倍,此时系统的光谱分辨率约为0.002 cm-1,光谱分辨能力(υυ)为1.58×106。经过上述参数优化,很好地改善了光谱的平滑效应,有效提高了系统的信噪比和光谱分辨率。

3.4 激光外差系统重要器件 3.4.1 本振光源

激光外差系统中,本振光源的输出波长、调谐能力、光功率、线宽、噪声水平等性能参数直接决定了外差信号的优劣。如:光源的线宽会影响外差探测的分辨率,发射功率会影响外差探测的放大倍数,而噪声水平特别是本振光的高频噪声会直接影响外差信号的稳定性。本系统使用的本振光源是Nanoplus公司生产的DFB-ICL激光器,该光源在3.53 μm波长附近可实现连续无跳模扫描,激光线宽优于10 MHz,功率起伏优于1%。该光源具有高单色性和宽调谐范围,有助于外差信号的有效放大,适宜做为激光外差的本振光源。

3.4.2 外差探测器

激光外差光谱测量系统的关键是本振光和太阳光混频产生外差信号,因此探测器是外差系统的核心器件之一。本实验所使用的光学混频器为VIGO公司生产的PV-2TE-5型快速响应探测器,探测器自带二级制冷模块,将探测器光敏面温度控制在230 K左右,可有效降低噪声水平。同时探测器内部利用干燥的惰性气体(Ke/Xe混合气)进行封装,避免低温工作时探测器表面有水汽凝结。探测灵敏度为9×109 cm·Hz1/2/W,电流响应度优于1.3 A/W,响应带宽为100 MHz,量子效率η约为0.6。研究结果表明,该型号探测器适宜于实验室搭建的激光外差测量系统。

3.4.3 锁相放大器

太阳光输入外差光路与本振光合束前,利用光学斩波器对太阳光进行调制,太阳光与本振光混频产生外差信号,再使用锁相放大器对信号进行解调,可有效抑制噪声影响。系统使用的SR830数字锁相放大器的最小探测灵敏度为2 nV,微分输入噪声低于6 nV/Hz1/2,相位分辨率高达0.01,前期研究表明该器件适用于外差信号的解调。

4 实验结果 4.1 激光外差系统信噪比

激光外差系统的信噪比决定了系统的最小探测能力,前期测量外差系统信噪比时将积分时间设置为5 s,虽然获得了较高的瞬态信噪比,但实际工作时系统的信噪比远小于测量值。为了获得准确的系统信噪比,将本振光波长设置为3 531.7 nm(~2 831.5 cm-1),该波长处基本无气体分子的吸收,具有较高的透过率。锁相放大器的积分时间设置与采集光谱信号时一致,为10 ms。信号和背景均采集90 s,测量背景时将信号输入光路关闭。外差系统的重要参数如表 1所示。外差系统信噪比的测量结果如图 5所示。

图 5 3.53 μm激光外差系统信噪比 Fig.5 Signal-to-noise ratio (SNR) of 3.53 μm laser heterodyne system

表 1 3.53 μm激光外差系统的主要参数 Tab. 1 Main parameters of 3.53 μm laser heterodyne system

由测量结果得出该系统在积分时间仅为10 ms的情况下信噪比可达24.9 dB,远高于前期的系统性能。光路模块和信号处理模块的优化有效地提高了系统的性能,使外差系统具有更强的光谱探测能力。

4.2 整层大气透过率谱

为了检验系统的光谱探测能力,使用该外差系统于2018年3月26号上午11:20前后测量了2 830.6~2 834.5 cm-1波段内的整层大气透过率谱,并与LBLRTM软件仿真结果进行比较。该波段内主要有水汽与甲烷两种气体分子的吸收,在2 831.833 8 cm-1和2 831.919 9 cm-1处分别有HDO和CH4两种气体分子比较独立的吸收谱线,比较适合反演水汽和甲烷的浓度。实验当天合肥的温度变化为10~24 ℃,实验时近地面温度约为21 ℃,近地面压强约为1 018 hPa, 因此LBLRTM软件仿真时近地面温度和压强分别设置为21 ℃和1 018 hPa,并利用近地面温度、压强修正合肥三月的温度和压强廓线模式;利用2 831.5~2 832.4 cm-1波段内水汽和甲烷的吸收谱线结合最小二乘拟合法(反演具体过程见4.3节)获得水汽浓度和甲烷浓度的测量值,近地面水汽浓度和甲烷浓度分别约为7 500 μL/L和2.5 μL/L,其他气体浓度值使用美国标准大气成分模式数值,实验时太阳天顶角约为32.7°。利用上述参数设置对3.53 μm波段内的整层大气透过率进行仿真。实测3.53 μm波段的整层大气透过率以及LBLRTM软件仿真的整层大气透过率如图 6所示。

图 6 测量的整层大气透过率与LBLRTM软件仿真结果比较 Fig.6 Comparison of measured transmittance and LBLRTM simulation

激光外差系统测量的3.53 μm波段整层大气透过率与LBLRTM软件的仿真结果比较一致,实测透过率与仿真结果差值在-0.1~0.08,较准确地获得了弱吸收谱线处的透过率。在部分波段存有偏差,主要原因是LBLRTM软件仿真时主要考虑H2O、CO2和O3等7种气体分子的吸收,且不考虑太阳发射谱和其他气体的吸收;此外,LBLRTM软件采用的是合肥地区的大气温、湿、压模式和美国标准大气成分模式进行仿真,与测试地点的实际大气参数模式存在差异,影响气体吸收线宽和吸收强度的计算结果;最后,激光外差装置中的本振光波长漂移、系统噪声以及数据平均等原因,也会导致测量与仿真结果之间存在偏差,这是后期需要重点研究的内容。

4.3 水汽与甲烷柱浓度

利用外差系统测量了合肥地区2018年3月26号下午13:30~15:30约两小时内2 831.5~2 832.3 cm-1波段内的整层大气透过率,并利用最小二乘拟合法较好地反演出水汽和甲烷的柱浓度。最小二乘拟合法的反演步骤如图 7所示。

图 7 最小二乘拟合法反演流程 Fig.7 Inversion routine of least square fitting

反演过程主要分六步,第一步:读取激光外差系统测量的透过率谱、近地面温度、压强数据和合肥地区的温、湿、压模式、美国标准大气成分模式数据,利用近地面温度、压强数据对合肥地区的温度、压强廓线进行修正;

第二步:若为第一次循环,则根据设置的高度分辨率生成待测气体上限(模式值的5倍)和下限(模式值的0.2倍)的浓度廓线,并取上、下限浓度均值为初始浓度廓线值;若不为第一次循环,直接取上、下限浓度均值为新的初始浓度廓线值;

第三步:使用LBLRTM软件结合初始浓度廓线计算出其透过率值;

第四步:比较测量波段内的透过率与计算值的大小,如果测量值全部小于计算值,将初始值赋给浓度下限值并返回第二步;如果测量值全部大于计算值,将初始值赋给浓度上限值并返回第二步;否则,退出循环并计算下限浓度的透过率与测量值间的残差平方和,记为Res0;

第五步:下限浓度增加1%,计算该浓度廓线时的透过率与测量值的残差平方和,记为Res;

第六步:比较Res和Res0,若Res < Res0,将Res赋给Res0,返回第五步;否则退出迭代,输出浓度廓线并积分获得柱浓度。

水汽和甲烷柱浓度的反演结果如图 8所示。

图 8 水汽和甲烷柱浓度变化 Fig.8 Variation of water vapor and methane column density

从反演结果可看出,水汽柱浓度为1.36~1.07 g/cm2,均值为1.20 g/cm2。水汽浓度从下午14:00左右开始减小,与近地面温度的变化趋势比较一致。甲烷柱浓度为1.47~1.03 mg/cm2,均值为1.31 mg/cm2。甲烷浓度与近地面温度(或水汽浓度)的变化趋势比较一致,可能是由于温度较高时,微生物活动较为活跃,产生甲烷的速度较快,温度较低时,产生甲烷的速度减缓;其次,水汽对甲烷吸收有增强作用,较高的水汽含量显著地增强了甲烷的吸收,因此反演出的甲烷浓度较高。

5 结论

本文深入研究了实验室自行搭建的3.53 μm激光外差系统,实现了水汽与甲烷吸收谱线的同时测量,光谱分辨率为0.002 cm-1,信噪比达到24.9 dB,光谱分辨率比之前报道的4.5 μm波段激光外差系统提高了约4倍,可满足对重点关注气体的高灵敏度探测要求。其次,获得了3.53 μm波段较准确的整层大气透过率,与LBLRTM软件仿真结果的绝对差值小于0.1,测量结果与仿真结果的变化趋势比较一致。最后利用最小二乘法获得水汽和甲烷的柱浓度,水汽柱浓度为1.36~1.07 g/cm2,均值为1.20 g/cm2;甲烷柱浓度为1.47~1.03 mg/cm2,均值为1.31 mg/cm2,因此该系统对大气中温室气体的高灵敏度探测具有重要的指导意义。通过对3.53 μm激光外差系统的研究,掌握了影响外差系统光谱分辨率与信噪比的主要因素,后期将继续深入开展本振光与信号光合束模式和外差信号处理方式优化等相关研究,进一步提高激光外差系统的探测灵敏度,以适应强噪声背景下弱信号探测的要求。同时,开展廓线反演算法研究,实现激光外差系统对高分辨率太阳光谱的连续观测和感兴趣分子的廓线浓度反演。

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